相田爱在老师的信赖底下，成为了大贝第一中学学生会会长。在一次社会科的户外活动，她和同学来到地标建筑四叶塔（Clover Tower）参观，一路上忙著照顾众人。就在她终於可以停下来，与朋友并排欣赏展望台的景色时，巨大的怪物「自我中」突然出现，引起了庞大的混乱。不甘被伤害的相田，遇上了王牌国度的精灵夏露露，倚靠不可思议的饰物能量，变身成为光之美少女－－心天使...
心天使：生天目仁美 (TE：クリスカ、俺妹：沙織)
钻石天使：寿美菜子 (タイバニ：ブルーローズ、けいおん！：ムギ)
蔷薇天使：渕上舞 (ガルパン：みほ、電波女と青春男：前川さん)
剑天使：宮本佳那子 (エウレカセブンAO：アラタ・ナル)
夏露露：西原久美子 (サクラ大戦：
拉结：寺崎裕香 (イナイレ：松風天馬)
兰斯：大橋彩香 (エウレカセブンAO:フレア、アイカツ：紫吹蘭)
达葳：内山夕実 (Aチャンネル：ナギ、咲 阿知賀編：鷺森灼)
光之美少女（Pretty Cure）
相田爱/心天使（Cure Heart） ：生天目仁美
大贝第一中学学生会会长，现读二年级。个性主动和充满活力。奉行“坐而言，不如起而行”的座右铭，有着长辈晚辈都信任的处事能力，几乎任何事情都可以完满解决。变身口号为“洋溢的爱情！心天使！”。
菱川六花/钻石天使（Cure Diamond） ：寿美菜子
大贝第一中学学生会书记，相田的青梅竹马。个性清纯，因为自小受到相田的庇护而信赖她。喜欢努力学习，是全国模拟试成绩打入前十名的资优生。变身口号为“智慧之光！钻石天使！”。
四叶有栖/蔷薇天使（Cure Rosetta） ：渕上舞
名门私立中学七之桥学园学生，四叶财阀的千金，相田与六花的小学同学。性格良善，但由于生活奢华，经常有与大众生活脱节的言行举止令旁人震惊。变身口号为“阳光般的热情！蔷薇天使！”。
剑天使（Cure Sword）：宮本佳那子
‘王牌国度’的皇室守卫，与公主逃到地球时失散。抱着强烈的使命感，对于未能保护国家和寻回公主感到懊悔。变身口号为“勇气之刃！剑天使！”。
王牌国度
夏露露：西原久美子
心天使的精灵伙伴。个性热心，擅长打理日常事情。语尾习惯加上“～夏露（～シャル）”。 其名字源自红心K上的法兰克王国国王查理大帝。
拉结：寺崎裕香
钻石天使的精灵伙伴。语尾习惯加上“～凯噜（～ケル）”。 其名字源自方块Q上的拉结（《圣经·创世记》中雅各第二位和最宠爱的妻子）。
兰斯：大橋彩香
蔷薇天使的精灵伙伴。所有精灵中最为年幼。语尾习惯加上“～兰斯（～でランス）”。 其名字源自梅花J上的兰斯洛特（亚瑟王传说中圆桌骑士团的成员之一）。
达葳：内山夕実
剑天使的精灵伙伴，与其特别投契。不太想倚赖朋友。语尾习惯加上“～达比（～だビィ）”。 其名字源自黑桃K上的以色列联合王国国王大卫。
翻译：千夜
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